Τα σημαντικότερα  αποτελούν τα ευρήματα από τον οικισμό στη Χαλανδριανή. Ο οικισμός αυτός θεωρείται από τους σημαντικότερους του λεγόμενου Πρωκυκλαδικού πολιτισμού και χρονολογείται στο β μισό της 3ης χιλιετίας π.χ.

Τα περισσότερα από τα ευρήματα αυτά, έργα μαρμαροτεχνίας, κεραμικής και μεταλλοτεχνίας, και ταφικά κτερίσματα και προέρχονται από τις ανασκαφές κατά τις οποίες αποκαλύφθηκαν 600 περίπου τάφοι. Στο Μουσείο της Σύρου εκτίθεται ένα μικρό μέρος, ενώ τα περισσότερα έχουν μεταφερθεί στο Εθνικό Αρχαιολογικό Μουσείο της Αθήνας.

Οι συλλογές του μουσείου περιλαμβάνουν εκθέματα, όπως το Δέπας Αμφικύπελλον, ένα σωληνοειδές κύπελλο ύψους 15 εκατοστών από τα τέλη της 3ης χιλιετίας, την Πυξίδα, ένα αγγείο ύψους 7 εκατοστών από το δεύτερο μισό της 3ης χιλιετίας, το μαρμάρινο ειδώλιο μιας γυναικείας μορφής ύψους 35 εκατοστών από το 730 π.Χ., καθώς και άλλα Πρωτοκυκλαδύτικα και Βυζαντινά εκθέματα, γλυπτά και επιγραφές. Στον χώρο του μουσείου λειτουργεί και έκθεση του αρχαιολόγου Χρήστου Τσούντα.

Ωράριο Λειτουργίας: Τρίτη έως Πέμπτη 09:00 –  16:00, Παρασκευή έως Κυριακή 09:00 –  21:00
Διεύθυνση: Εμμανουήλ Μπενάκη, στη βορειοδυτική πλευρά του Δημαρχείου
Τηλέφωνο: 22810 88487